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近日，浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院和氫能研究院陳立新、肖學(xué)章團(tuán)隊與中國有研蔣利軍、李志念團(tuán)隊合作，在國際頂級期刊Energy Storage Materials上發(fā)表題為“Machine Learning Enabled Customization of Performance-oriented Hydrogen Storage Materials for Fuel Cell Systems” 的研究論文，浙江大學(xué)博士研究生周盼盼為論文的第一作者。該研究利用所選隱式/顯式特征值首次將機(jī)器學(xué)習(xí)應(yīng)用于具有單一C14-Laves 結(jié)構(gòu)的金屬氫化物的關(guān)鍵微結(jié)構(gòu)以及儲氫性能等目標(biāo)值。通過將優(yōu)化好的機(jī)器學(xué)習(xí)模型應(yīng)用于PEMFC 燃料供氫系統(tǒng)的合金成分設(shè)計中，成功實(shí)現(xiàn)了主動性能掃描/預(yù)測以及后續(xù)針對性參數(shù)的合金成分篩選。上述先進(jìn)范式所定制出的系列Ti-(Zr)-Mn-Cr-VFe 合金相比已報道同等壓力溫度條件下的最優(yōu)材料而言，表現(xiàn)出更優(yōu)越的綜合性能和競爭性的成本優(yōu)勢?；谒兄频母咝阅軆洳牧希瑘F(tuán)隊合作研發(fā)的快響應(yīng)低壓高密度固態(tài)儲氫裝置成功應(yīng)用于廣州南沙電氫智慧能源站，助力我國首次實(shí)現(xiàn)固態(tài)氫能發(fā)電并網(wǎng)。
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102964
氫能作為清潔、高效、應(yīng)用場景豐富的可再生二次能源，在交通、可再生能源跨季度規(guī)模儲能和分布式供能領(lǐng)域均有巨大的應(yīng)用潛力，為實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)提供重要支撐，而如何突破安全、高效、低成本的氫氣儲運(yùn)技術(shù)是氫能應(yīng)用的核心關(guān)鍵。相比于高壓氣態(tài)儲氫和低溫液態(tài)儲氫，低壓室溫固態(tài)儲氫由于其高體積儲氫密度以及性能調(diào)節(jié)的靈活性而備受青睞?？蒲腥藛T為了實(shí)現(xiàn)氫能的推廣研究了不同晶體結(jié)構(gòu)的儲氫材料，目前，固態(tài)儲氫裝置中應(yīng)用廣泛的為單相C14型Laves合金體系。但在以往的研究中，合金成分與性能優(yōu)化基本上都是通過耗時耗力的實(shí)驗(yàn)試錯方法進(jìn)行，需耗費(fèi)大量人力物力；而基于人工智能的機(jī)器學(xué)習(xí)以快速實(shí)現(xiàn)Laves合金成分設(shè)計和性能優(yōu)化的研究則鮮有報道，這也是未來儲氫材料研究的重要方向。
近日，浙江大學(xué)陳立新、肖學(xué)章團(tuán)隊與中國有研蔣利軍、李志念團(tuán)隊合作，在國際頂級期刊Energy Storage Materials上發(fā)表題為“Machine Learning Enabled Customization of Performance-oriented Hydrogen Storage Materials for Fuel Cell Systems” 的研究論文，浙江大學(xué)博士研究生周盼盼為論文的第一作者。
該研究利用所選隱式/顯式(是否直接含有元素信息)特征值首次將機(jī)器學(xué)習(xí)應(yīng)用于具有單一C14-Laves 結(jié)構(gòu)的金屬氫化物的關(guān)鍵微結(jié)構(gòu)以及儲氫性能等目標(biāo)值。通過模型訓(xùn)練，他們發(fā)現(xiàn)支持向量機(jī)(SVM)模型可以對晶胞體積和吸放氫平衡壓等目標(biāo)值進(jìn)行很好地描述，而梯度提升決策樹(GBDT)模型在焓變以及儲氫容量等目標(biāo)值上的性能更優(yōu)。由于儲氫容量要求為越高越好的關(guān)鍵性能，而其它相關(guān)的儲氫性能都可以根據(jù)具體的應(yīng)用技術(shù)要求進(jìn)行調(diào)節(jié)。將GBDT 模型針對儲氫容量進(jìn)行特征重要性排序，發(fā)現(xiàn)影響儲氫容量的決定因素為MeanIonicChar值/Fe含量，上述決定性因素經(jīng)過后續(xù)實(shí)驗(yàn)測試證實(shí)其可靠性，這十分有利于儲氫容量的快速預(yù)測以及高容量材料的成分設(shè)計。
研究團(tuán)隊將優(yōu)化好的機(jī)器學(xué)習(xí)模型應(yīng)用于PEMFC 燃料供氫系統(tǒng)的合金成分設(shè)計任務(wù)中，并成功實(shí)現(xiàn)了主動性能掃描/預(yù)測以及后續(xù)針對性參數(shù)的合金成分篩選。此外，為了解決機(jī)器學(xué)習(xí)難以解釋的機(jī)理問題，該工作還利用DFT計算揭示了合金中原子占位隨機(jī)性與P-C-T平臺斜率之間的關(guān)系?？傮w上，實(shí)驗(yàn)所測得的儲氫特性與機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測值之間呈現(xiàn)出令人滿意的準(zhǔn)確性和驗(yàn)證關(guān)系。令人振奮的是，上述先進(jìn)范式所定制出的系列Ti-(Zr)-Mn-Cr-VFe 合金相比已報道同等壓力溫度條件下的最優(yōu)材料而言，表現(xiàn)出更優(yōu)越的綜合性能（飽和容量為1.90 wt% / 127.30 kg H2/m3）和競爭性的成本優(yōu)勢（$ 9.03/kg）?；谒兄频母咝阅軆洳牧?，團(tuán)隊合作研發(fā)的快響應(yīng)低壓高密度固態(tài)儲氫裝置成功應(yīng)用于廣州南沙電氫智慧能源站，是我國首次實(shí)現(xiàn)固態(tài)氫能發(fā)電并網(wǎng)，引領(lǐng)了我國在固態(tài)儲供氫領(lǐng)域的技術(shù)發(fā)展和市場應(yīng)用。綜上所述，該研究中基于機(jī)器學(xué)習(xí)的設(shè)計框架思路與相關(guān)理論分析方法為定制具有優(yōu)異吸放氫性能的高密度儲氫材料提供了一套更為便捷、有效的策略。
論文中展示的主要分析圖表如下：
圖1. (a) 典型的試錯型實(shí)驗(yàn)與以機(jī)器學(xué)習(xí)為基礎(chǔ)的成分定制之間的比較； (b) 數(shù)據(jù)集中元素的分布情況； (c) 目標(biāo)值的散布矩陣； (d) 本工作中機(jī)器學(xué)習(xí)過程。
圖2. 基于 Magpie 特征以及不同數(shù)據(jù)集劃分方式得到的最優(yōu) ML 模型在 (a) 晶胞體積， (b) ln Pa, (c) ln Pd, (d) ΔHd 以及 (e) 儲氫容量等目標(biāo)值上的平均性能；不同數(shù)據(jù)集劃分下得到的GBDT模型在訓(xùn)練儲氫容量目標(biāo)值時獲得的 (f-h) 特征重要性以及 (i-k) 與特征值相關(guān)的SHAP 值； (l) 儲氫容量與 MeanIonicChar 之間的關(guān)系； (m) 當(dāng)TiMn2合金的B側(cè)Mn原子在進(jìn)行可能的元素取代后獲得到MeanIonicChar值及預(yù)測的儲氫容量 (假設(shè)所有獲得的合金都具有單一的 C14 Laves 結(jié)構(gòu))。
圖3. (a) 基于不同特征的機(jī)器學(xué)習(xí)性能的定性比較； (b) 基于金屬氫化物的分布式 PEMFC 供氫系統(tǒng)示意圖； 利用最優(yōu)ML模型對Ti0.9Zr0.12MnxCry(VFe)2-x-y (0≤x, y≤2, 0≤x+y≤2) 合金系列預(yù)測并篩選的 (c) In Pa, (d) ln Pd 以及 (e) 儲氫容量值； (f) 合金化與性能測量過程示意圖； (g) 所驗(yàn)證的Ti-(Zr)-Mn-Cr-(VFe)合金的 XRD 圖譜； (h) 多組分 C14-Laves 相的晶體結(jié)構(gòu)； (i) Ti0.9Zr0.12Mn1.2Cr0.55(VFe)0.25合金的SEM以及能譜圖。
圖4. 所選Ti-(Zr)-Mn-Cr-VFe 合金的P-C-T以及熱力學(xué)Van’t Hoff曲線。
圖5. (a) 分布式 PEMFC燃料電池供氫系統(tǒng)的示意圖； (b-e) Ti0.9Zr0.12Mn1.2Cr0.55(VFe)0.25合金在不同工況下的吸放氫性能； (f)在同等溫度和壓力水平(1~3 MPa & 20oC)下的已報道儲氫合金的儲氫容量及成本比較； (g) 對于未來合金成分性能優(yōu)化的展望。
圖6. 快響應(yīng)低壓高密度固態(tài)儲氫裝置成功應(yīng)用于廣州南沙電氫智慧能源站
（作者：李壽權(quán)）
