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近日，大連化物所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室納米與界面催化研究組（502組）傅強(qiáng)研究員和慕仁濤研究員團(tuán)隊(duì)在表面氫溢流原子可視化研究上取得進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)氧化物表面結(jié)構(gòu)對(duì)氫溢流的有效調(diào)控，利用表面晶格限域效應(yīng)提升氫溢流速率。
氫活化和氫溢流是諸多涉氫反應(yīng)的重要基元過(guò)程，對(duì)其進(jìn)行有效調(diào)控是提高涉氫催化反應(yīng)性能的關(guān)鍵。該團(tuán)隊(duì)在前期的研究中通過(guò)構(gòu)筑氧化物表界面活性中心調(diào)控H2活化（ACS Catal.，2022），利用氫溢流形成的表面氫物種提升反應(yīng)選擇性和催化劑穩(wěn)定性（Angew.Chem.Int.Ed.，2019；ACS Catal.，2022;J.Phys.Chem.Lett.，2022），并通過(guò)氫溢流再生“Ni-O路易斯酸堿對(duì)”活性中心實(shí)現(xiàn)H2O的有效活化（J.Phys.Chem.Lett.，2021）。
在本工作中，研究人員在Pt(111)襯底表面構(gòu)建MnO(001)和Mn3O4(001)單層結(jié)構(gòu)。近常壓掃描隧道顯微鏡（NAP-STM）原位成像顯示，在MnO(001)表面氫物種沿著晶格條紋一維擴(kuò)散，而在Mn3O4(001)表面上呈現(xiàn)出二維擴(kuò)散特征，并且在MnO(001)上的擴(kuò)散速率是Mn3O4(001)上的4倍。理論研究表明，氧化錳表面晶格中合適的O-O間距有利于氫擴(kuò)散，而存在低配位表面O原子則抑制氫擴(kuò)散。本工作揭示了氧化物表面晶格限域效應(yīng)對(duì)氫溢流的促進(jìn)作用。
相關(guān)研究成果以“Direct observation of accelerating hydrogen spillover via surface-lattice-confinement effect”為題，于近日發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。該成果的共同第一作者是大連化物所502組博士研究生劉怡敬、張燃焜和博士后林樂(lè)。該研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院碳中和光子科學(xué)中心等項(xiàng)目的資助。（文/圖慕仁濤、劉怡敬）
